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激光粉末床熔融成形TC4钛合金疲劳与断裂韧性研究进展

发布时间:2024-08-28 16:34:16 浏览次数 :

钛合金具有低密度、比强度大、耐高温和耐腐蚀等特点,因此在航空航天领域得到了广泛的应用。在航空航天领域,TC4 钛合金应用量占整个钛合金应用量的 50%以上 [1] 。然而,切削、锻造、铸造等传统加工方法不仅工艺繁杂,难以成形复杂结构,且材料的重复利用率低,加工成本高。与传统加工方法相比,增材制造(additive manufacturing,AM)在钛合金加工方面具有研制周期短、无需模具与大型设备、可一体化成形复杂结构等优点。

目前对于 LPBF 成形的 TC4 合金的研究主要集中在组织、缺陷以及静态的拉伸性能上。但随着增材制造 TC4 的应用面不断拓展,疲劳性能和断裂韧性等动态力学性能开始得到人们的关注。尤其是在航空航天领域,随着飞行器性能的提高与结构的复杂化,早年间以静强度和刚度为标准的结构设计已无法满足强度要求,目前的 TC4 结构件设计注重于使用中的疲劳寿命与断裂韧性这类动态力学指标。

考虑到 TC4 常用作航空航天领域中的复杂结构件,对于打印的精度有较高的要求。在常见的金属增材制造技术中,激光粉末床熔融(laser powder bed fusion,LPBF)技术由于有优良的成形精度、构件表面质量以及较为简单的打印环境,成为了增材制造 TC4 的不二之选。本文从 LPBF 成形 TC4 的特征出发,总结了其对拉伸性能的影响,并以此为基础重点综述了国内外在疲劳和断裂韧性方面的研究进展,提出了未来可能的研究方向。

1 、激光粉末床熔融 TC4 合金组织与缺陷

1.1 沉积态组织特征

LPBF 过程中的高冷却速率以及分层制造过程的重熔导致沉积态 TC4 试样在横截面(XOY 面)和纵截面(XOZ 面)上具有不同的组织特征。XOY面的组织主要为初生 β 相和其内部的针状与板条状马氏体 α′。LPBF 过程中产生的熔池冷却速率极快,可达 10 4 K/s,远远超过了发生马氏体相变所需的410 K/s,所以 β 相中析出了马氏体 α′相。XOY 面的组织形貌受工艺参数和扫描策略的影响较大。孙靖等 [2] 的研究结果表明,保持激光功率不变时 β 相及内部的马氏体 α′相会随着扫描速度的下降而逐渐粗化。谷雪忠 [3] 对比了不同熔覆层间扫描角度为90°和 67°的情况。扫描角度为 90°时 β 晶粒间以相互垂直的棋盘网格分布,而扫描角度为 67°时网格则近似六边形,这种差异是不同熔覆层之间熔道交叉形状的差异导致的。

同时,LPBF 成形过程中不同高度的热输入和热循环状况也存在较大的差异,导致不同熔覆层之间 XOY 面的组织形貌也不尽相同。Xu 等 [4] 研究发现靠近基板的部位因为积累的热量更多,马氏体 α′相会分解产为 α+β 相,组织为板条状 α+β 且较为粗大,而靠近顶端的部分热量累积少,组织为 β 相和针状马氏体 α′。对于热循环次数,马尧 [5] 的研究结果表明,试样底部由于经历的热循环次数最多可生成四次马氏体 α′相,不同批次的马氏体分别与上一级的马氏体垂直析出而一次马氏体相与 β 相垂直析出。越接近顶部经历的热循环次数越少,马氏体的种类与体积也随之减少。

XOZ 面的组织为穿过多个粉层的 β 相柱状晶,其内部分布有针状马氏体 α′。这是激光打印过程中对上一层的粉层的重熔导致的,先前存在的柱状晶会沿熔池边界外延生长,最终形成沿沉积方向的粗大柱状晶。柱状晶内部的针状马氏体 α′常与柱状晶呈特定角度生长且针状马氏体之间相互平行或垂直,这种位相关系由马氏体的成核难度和最大热通量的方向共同决定。XOZ 面的组织形貌主要受工艺参数影响,谷雪忠 [3] 研究了 52 J/mm 3 和 23.8 J/mm 3两种能量密度下 LPBF 成形 TC4 XOZ 面的组织形貌,发现当能量密度足够使上一层粉层达到 β 相变温度时,β 柱状晶可以跨粉层连续生长,反之则难以形成粗大且连续的柱状晶。

1.2 缺陷

LPBF 过程中常会出现球形的气孔、不规则的未熔合区域以及裂纹,这三种常见的缺陷形貌如图1(c)~(e)所示。Hojjatzadeh 等 [6] 验证了 LPBF过程中气孔形成的六种机制,包括原始粉末中就存在的气孔无法逃逸、易挥发元素形成的蒸汽无法逃逸、金属蒸汽的对熔池的反冲压力使熔池振荡形成了气孔、金属液滴飞溅下落到熔池时产生了气孔、已存在裂纹的基体重熔时由裂纹释放出气孔、匙孔底部的气体由于激光能量过大无法逃逸。此外 Zhou等 [7] 发现传统 LPBF 过程中作为保护气氛的惰性气体也会进入基体形成气孔,将打印的环境由惰性气体变为真空可降低 LPBF 成形 TC4 的孔隙率。未熔合区域常存在较多未熔化的颗粒,同时容易形成锋利的边缘,其成因主要为激光的能量密度不足,无法形成连续的熔体。裂纹指成型件内部的小裂纹,张升等 [8] 认为是高温度梯度产生的残余应力导致了裂纹的产生,这也是目前较为普遍的观点。

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在此基础上 Zhu 等 [9] 认为夹杂、熔合不良、气孔等部位容易造成应力集中从而形成裂纹源。蔡伟军等[10] 发现 P 与 Si 等元素会产生晶间的液态薄膜成为热裂纹的诱因。

研究发现,通过调整工艺参数,上述三种缺陷均可得到一定的改善。赵春玲等 [11] 发现随着激光能量密度增加,缺陷逐渐由不规则形转向球形,缺陷的尺寸先减小后增加,这证明 LPBF 成形 TC4 的能量密度存在一个最佳工艺窗口。Zhou 等 [7] 的研究结果表明在真空(1 Pa)条件下的工艺窗口为 800-1333J/mm 3 。对于传统的 LPBF 成形 TC4,段伟 [12] 发现能量密度在 19.49-58.48 J/mm 3 范围内时,试样的致密度可达 99%以上,且在 29.24 J/ mm 3 附近致密度大于 99.9%。除调整打印参数外,热等静压(hot isostatic pressing,HIP)也是改善 LPBF 成形件缺陷状况的常用手段。HIP 通过高温高压可以使工件中大部分的孔隙和裂纹闭合,吕周晋等 [13] 对致密度99.4%LPBF 成形 TC4 试样进行 HIP 处理后,致密度超过 99.8%,材料密度达到 4.415 g/cm 3 以上,已经接近 TC4 的理论密度。HIP 虽然能消除绝大部分缺陷,但其造成的组织粗化会减弱 TC4 的抗疲劳性能 [14]。

1.3 残余应力

LPBF 成形的加热和冷却过程都极快,成形过程中不同部位之间会形成较大的温度梯度,当不同部位的膨胀和收缩不一致时便会产生残余应力。残余应力会使零件容易开裂甚至断裂 [15] ,因此需要设法减小乃至消除 LPBF 过程产生的残余应力。

减小温度梯度最简单的解决方法是对基板进行预热。Roberts [16] 通过有限元模拟发现,将预热温度从40℃提高到300℃可以使TC4上表面的残余拉应力从 737.8 MPa 降低至 355.9 MPa,减少了 50%以上。而 Ali 等 [17] 将预热温提高到 770℃时发现 TC4零件上表面的残余应力基本消失。热处理也是减少残余应力的常见手段,其可以将亚稳组织转变为平衡组织,消除晶粒间的位错聚集,从而减小了残余应力。Leuders 等 [18] 通过 800 ℃两小时的退火处理将 LPBF 成形 TC4 表面沿沉积方向和扫描方向的残余应力分别由 230 MPa 和 120 MPa 降低到了 10MPa和5 MPa。张霜银等 [19] 通过去应力退火将LPBF成形 TC4 Y 方向和 Z 方向的平均残余应力分别由-114.88 MPa和-82.34 MPa降低至-49.01 MPa和0.52MPa,降幅达 59.8%与 72.3%。此外 LPBF 的工艺参数 也 会 对 残 余 应 力 造 成 影 响 。 Levkulich [20] 与Vrancken [21] 发现随着激光功率的增加,LPBF 成形的 TC4 试样的残余应力会降低,其认为是冷却速率随着激光功率增加而降低导致的。但激光能量过高则会增加与相邻层的温度梯度,反而会产生较大的残余应力 [22] 。此外梁晓康等 [23] 发现 TC4 试样在沉积方向上有较大的残余拉应力,Anderson 等 [24] 的实验结果也表明在 x 方向和 z 方向上应力值近似抛物线分布,若改变每层的扫描路径则可使层与层之间的应力状态相等。孙新发 [25] 对旋转角为 0°,67°和 90°的扫描策略进行了数值仿真,其中旋转角为67°时应力的各向异性最低。

2 激光粉末床熔融 TC4 合金拉伸性能与传统工艺制备的 TC4 合金相比,LPBF 成形的 TC4 合金具有高强度低塑性的特点。LPBF 过程中远超传统工艺的冷却速率形成了大量的针状马氏体 α′,与传统 TC4 合金中的 α+β 相相比有着更高的硬度与强度但塑性很低 [26] 。

沉积态的 TC4 合金拉伸性能主要受打印参数的影响。吴慧敏等 [27] 和雷蕾 [28] 都对激光功率和扫描速度对拉伸性能的影响进行了研究,结果表明LPBF 成形 TC4 合金的拉伸性能由内部缺陷决定,致密度最高、缺陷最少的试样不论是抗拉强度还是断后延伸率都要高于其他试样。LPBF 成形 TC4 合金 XOY 面与 XOZ 面的组织形貌存在明显差异,导致其拉伸性能也表现出明显的各向异性。焦泽辉等[29] 测量了水平和垂直方向的拉伸性能,其中水平拉伸试样的抗拉强度和屈服强度都要高于垂直拉伸试样而断后延伸率差别不大。这是因为水平方向 β 晶界的数量要多于垂直方向,对位错滑移的阻碍更大[30] ,且水平拉力的方向垂直于 β 柱状晶而垂直拉伸力的方向与柱状晶平行;另一方面垂直方向为试样的沉积方向,层间的结合强度会小于层内的结合强度,也导致了垂直拉伸性能不如水平拉伸性能。各向异性可以通过后续的热处理消除,窦振等 [31] 通过固溶时效处理使拉伸性能的各向异性水平≤1.2%。

沉积态 TC4 塑性的提升主要依靠后续的热处理。目前主流的研究方向为退火处理和固溶时效处理。退火处理时,随着退火温度的升高,马氏体 α′会逐渐分解为 α 相和 β 相,当温度越接近 β 转变温度时,β 相含量越多 [32] 。由于 Al 和 O 等强化元素会在 α 相中富集 [33] ,β 相的强度会低于 α 相;同时β 相为 BCC 结构而 α 相为 HCP 结构,β 相的滑移系多于 α 相,变形协调能力更强。因此退火温度越高试样的强度越低塑性越强。但崔丽等 [32] 发现随温度上升,断后延伸率先增加后下降,其原因可能为高温时 α 相粗化严重且容易形成集束,降低了塑性变形的抗力。通常来说退火温度在 800 ℃左右时有较好的强度塑性比。固溶时效处理通常会在固溶过后进行水冷来获得获得马氏体 α′,在时效过程中马氏体 α′会分解成 β 相和弥散 α 相。由于组织大体上保留了原本的 α+β 相的形貌,具有较好的延伸率。同时细小的弥散 α 相不仅能阻碍位错的运动,还能减少位错滑移的启动,从而提高了强度 [34] 。高星等 [35]指出固溶时间不宜过长,否则会使 α 片层过度粗化从而降低塑性。孙兵兵等 [34] 通过 940 ℃和 900 ℃两次固溶水冷处理来控制 α 片层的尺寸,再经过600℃的时效处理后试样的抗拉强度为 1158 MPa,伸长率为 11.3%,均大于 940 ℃炉冷试样的 1061.5MPa 和 10.8%。通过固溶和时效过程分别调节片层α 相和弥散 α 相的大小可以使 TC4 合金获得良好的强度塑性比。但其认为粗的 α 片层有利于协调变形和位错增殖从而提高试样的塑性,这与前文崔丽和高星等人的观点有所出入,因此具体的强度塑性调节机制还有待进一步研究。

通过系统分析现阶段激光粉末床熔融成形 TC4合金的研究,可以明显看出,TC4 的拉伸性能与延伸率总体上呈现反比趋势,如下图 1(a)所示。图1(b)为不同工艺下 TC4 抗拉强度和伸长率的上下限,从图中可以看出沉积态的 TC4 强度高塑性低,所有的沉积态强度都达到了 1000 MPa 以上,但其延伸率的上下限均为最低;单独的固溶处理效果与退火处理类似,但与退火相比会造成更明显的强度下降;在固溶的基础上增加时效处理则可以增强其强度,在图 1(a)中表现为伸长率相近时,固溶+时效处理的试样强度大多都高于单独的固溶处理试样;从图 1(b)中可以看出,循环热处理由于加热时间充分,大多都拥有较高的延伸率,其强度范围与退火及固溶+时效处理相近,但反复的升温和降温过程不仅增加了热处理所需的时间,而且会使流程十分繁琐,因此应用并不广泛。从工艺的复杂度和强塑性的结合度来考虑,退火和固溶+时效两种热处理方式为目前 LPBF TC4 合金的首选。

3、 激光粉末床熔融 TC4 合金疲劳性能

疲劳性能最常用的表征为疲劳极限 σ f (即试样在 1×107次循环周次后仍不会发生断裂的最大应力),对于不同增材制造方式下制件的疲劳强度如表1 所示。疲劳性能作为动态力学性能,与静态的拉伸性能存在一定区别。首先,缺陷的形貌对于疲劳性能的影响要更显著。武亮亮等 [47] 发现 800 ℃退火后垂直试样和水平试样的疲劳极限存在较大的各向异性,其分别为 543MPa 和 439MPa。通过采用Murakami 的等效面积法 [48] 对缺陷进行处理后,其发现水平方向的缺陷尺寸要大于垂直方向,产生了疲劳性能的各向异性。对水平和垂直试样进行 HIP处理后由于缺陷的减少,各向异性的现象得到了改善,垂直试样和水平试样的疲劳极限分别为 498MPa 和 447 MPa。

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此外,试样的疲劳性能还受表面状况的影响。董登科等 [49] 比较了沉积表明和机加工表面状态下TC4 的疲劳断口,结果表明粗糙的沉积表面由于存在微缺陷会产生较高的应力集中,疲劳源萌生于试样表面;机加工试样表面不仅更光滑,其引入了残余压应力会使裂纹从内部萌生,进一步疲劳性能。易 敏 等[50] 则 采 用 激 光 冲 击 强 化 ( laser shock peening,LSP)来进行表面改性。LSP 在大幅降低表面孔隙的同时还能形成纳米晶、形变孪晶、等轴晶等组织来改善表面组织性能,并且和机加工一样能引入残余压应力,共同提高疲劳性能。

沉积态的 TC4 具有硬而脆的特点,其疲劳强度也小于传统 TC4 合金,仍需要通过热处理来改善性能。Yu 等 [51] 测量了沉积态、高温退火和 HIP 三种条件下 LPBF 成形 TC4 的疲劳强度,其中沉积态的疲劳极限低于 300 MPa,而 HIP 处理的试样疲劳极限达到了 450~500 MPa,与锻造退火后的 TC4 相当。

其原理为 HIP 粗化了板条 α 的同时降低了试样的孔隙率,增长了裂纹的扩展路径而且减少了裂纹源。刘剑汶 [45] 进一步提高了热处理的温度,其发现950 ℃试样断面的疲劳辉纹之间的宽度为(0.53±0.21) μm 小于 850 ℃试样的(1.07±0.21) μm。850 ℃试样中存在的连续的晶界 α 相在循环加载过程中造成了应力集中,而在 950 ℃时晶界 α 相变得破碎的同时板条 α 相也会发生粗化,两者共同阻碍了裂纹的扩展,从而改善了疲劳性能。Qu 等 [14] 利用相变与晶界生长不同步的特点发明了纯净增材制造 工 艺 ( net-additive manufacturing process ,NAMP),使激光打印 TC4 试样在消除绝大部分孔隙的同时保留了近似沉积态的组织,其极为细小的α 相不仅不会成为裂纹源而且还可以有效抑制滑移带与晶粒作用造成的疲劳损害,与沉积态相比疲劳强度提升了 106%,达到了 978 MPa,且抗拉强度与沉积态相近,约为 1230 MPa。目前主流的 TC4 增材制造工艺为 LPBF 与 EBM(Electron Beam Melting,电子束熔化),其疲劳性能如图 2(a),(b)所示,可以看出 LPBF 成形的 TC4 抗拉强度总体上要大于 EBM,其成因可能为 EBM 的冷却速率低于LPBF,高温下的 β 会向(α+β)组织转变而非成马氏体 α′,因而抗拉强度更低 [52] 。在不同后处理工艺下二者的疲劳强度相近但均未超过 800 MPa,可能是因为未经 HIP 处理的 LPBF 和 EBM 试样的疲劳性能主要受增材制造过程中形成的孔隙决定,而经过 HIP 处理后二者的组织均为(α+β)组织 [53,54] ,因而总体上疲劳强度差距不大。

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目前传统的热处理方式对于 LPBF TC4 的疲劳强度提升较为有限,在此基础上还会降低其原本的抗拉强度;而进行了 NAMP 处理后的 TC4 不仅保留了与沉积态相近的抗拉强度,而且还具有极高的疲劳强度,是一种实用性较强的新型热处理手段。除此之外,诸如 LSP 等表面加工手段对于疲劳强度的提升也较为明显,为热处理之外的优秀后处理方式。

4、 激光粉末床熔融 TC4 合金断裂韧性

由于马氏体 α′的脆性与不稳定性以及对裂纹扩展的抵抗性弱,LPBF 成形 TC4 合金的断裂韧性也低于传统的锻造和铸造 TC4 合金 [77] ,常见的增材制造TC4合金断裂韧性如表 2所示。与拉伸性能类似,沉积态 TC4 合金的断裂韧性也表现出了各向异性。

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Cain 等 [78] 对沉积态 TC4 合金不同方向上的断裂韧性进行了研究,如图 3 所示,断裂韧性的大小为 XY>XZ>ZX(K IC 分别为(28±2) MPa·m 1/2 ,(23±1) MPa·m 1/2 和(16±1) MPa·m 1/2 ),这是 β 柱状晶和残余应力共同作用的结果。若只考虑组织形貌 XZ 试样中裂纹扩展方向平行于 β 柱状晶,其断裂韧性应小于裂纹扩展方向垂直于 β 柱状晶的 ZX试样,但 Vrancken 等 [79] 发现 ZX 试样断面的周围存在较高的残余拉应力,这使得 ZX 试样在靠近自由表面的部分(即靠近 XOZ 面)会更容易产生裂纹且裂纹扩展速度更快,从而导致断裂韧性的降低;而XY 试样断裂韧性高于 XZ 试样则是因为 β 柱状晶在前者方向上的裂纹扩展抗性更强。

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热处理是消除 LPBF TC4 合金各向异性和改善断裂韧性性能的有效手段,现阶段研究者主要针对退火和固溶两类工艺进行了一定的探索研究。Leuders 等 [18] 对沉积态 TC4 试样进行了 800 ℃/2 h的退火处理后 x 轴和 y 轴方向的平均残余应力分别由 105 MPa 和 225 MPa 下降到 0 MPa 和 2.5 MPa,但当温度继续提高时不会使残余应力更进一步地降低。Cain 等 [78] 在进行了 650 ℃的去应力退火后发现 β 柱状晶的结构仍然存在,但热处理改变了晶粒之间接触面的平面性,从而减小了各向异性。李玉海 等[77]在 500 ℃ 的 去 应 力 退 火 后 进 行 了700~950 ℃一系列的退火与固溶处理,研究结果表明随着第二步热处理温度的升高板条 α 相会发生粗化,裂纹扩展路径因而变得更曲折,断裂韧性上升;当温度达到 900 ℃和 950 ℃时粗化的板条 α 相会形成集束使裂纹扩展路径长度增加,同时 β 相比例上升导致 α/β 相界数目增加,裂纹易在结合力较弱的相界处生成二次裂纹,进一步增大了裂纹扩展的能量损耗,从而再次提高了断裂韧性。左柏强 [81]以及 Kumar [82] 等人分别对 LPBF TC4 进行了两相区退火与固溶时效处理,其断裂韧性分别为 108MPa·m 1/2 与 106 MPa·m 1/2 。Zhang 等 [54] 通过 940 ℃/125 MPa/1.5 h 的热等静压处理在粗化组织的同时减小了 TC4 内部缺陷的含量,处理后试样的 K C 从沉积态的(48.43±11.24) MPa·m 1/2 提升至(137.26±6.54) MPa·m 1/2 ,达到了沉积态的近三倍。目前 TC4 断裂韧性的研究多集中于传统工艺,热轧的TC4经过两相区固溶时效处理以及 β固溶时效处理后断裂韧性分别为 61.45 MPa·m 1/2 与 95.13MPa·m 1/2[85] ,而锻造成形的 TC4 进行上述两种热处理后其断裂韧性分别可达 75.8 MPa·m 1/2 与 109 MPa·m 1/2[86] ,这与 LPBF 成形的 TC4 相近。关于其他增材制造方式,童邵辉等 [87] 对 EBM 成形 TC4 的断裂韧性进行了研究,在将基板预热到 700℃后其制件根据打印方向不同断裂韧性在 85.33~101.45MPa·m 1/2 之间,与热处理后的 LPBF 制件接近,但EBM 的真空环境以及 700 ℃的基板预热温度对设备要求较高;薛蕾等 [88] 测量了激光立体成形(laser solid forming,LSF)TC4 的断裂韧性,其范围在52.6~62.7 MPa·m 1/2 ,高于沉积态 LPBF 试样,但 LSF精度低于 LPBF;与其类似的还有电弧增材制造技术(wire arc additive manufacturing,WAAM),ZHANG 等 [84] 通过振荡沉积策略使得沉积态的WAAM 制件断裂韧性最高可达 82.1 MPa·m 1/2 ,但WAAM 相比 LPBF 也存在精度不足的问题。

对于 LPBF 工艺,由于 HIP 在进行热处理的同时能减少试样中的缺陷,对断裂韧性这类动态力学性能提升较大,是目前提升 LPBF TC4 断裂韧性的最佳方案。但实际使用时还要考虑零件所要求的损伤容限性能,在满足损伤容限的情况下,采用工艺更为简单的退火或固溶时效处理也是可以的。

5 、结束语

随着激光粉末床熔融 TC4 制件在航空领域中的应用日渐广泛,其动态力学性能的重要性愈发突出。激光粉末床熔融成形的 TC4 合金具有良好的抗拉强度,但其疲劳性能和断裂韧性较差,通常需要经过后续的热处理来提升其疲劳强度和断裂韧性。

然而常见的高温退火、固溶时效以及热等静压等手段在提高疲劳强度与断裂韧性的同时均会伴随不同程度的抗拉强度下降,如何减少抗拉强度降低的程度将会成为未来研究的一个方向。因此本文总结了激光粉末床熔融成形 TC4 合金的特点与相应的处理方法,并对其拉伸性能、疲劳性能和断裂韧性进行了具体分析。为获得更高的力学性能可以从以下两点入手:( 1) NAMP(Net-Additive Manufacturing Process)多步热处理方案由于保留了激光粉末床熔融 TC4 特有的针状结构,在大幅提升疲劳强度的同时只牺牲了一小部

分抗拉强度,该热处理方案对于断裂韧性的影响可进行进一步的研究。(2)激光冲击强化等手段表明材料的表面状况对其力学性能有一定影响,在热处理后进行表面加工可以进一步提升其力学性能。对这些方面展开研究能有效拓宽激光粉末床熔融成形TC4 合金的应用场景,为各行各业,尤其是航空航天行业提供有力的技术保障。

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基金项目:跨尺度微结构/缺陷形态对增材制造构件长寿命服役行为的影响机制研究基金项目(2022YFB4601002);上海市青年科技启明星计划资助(22QB1401300)

通讯作者:张亮(1985—),男,研究员,博士,研究方向为金属增材制造,联系地址:上海市虹口区邯郸路 99 号上海材料研究所(200437),E-mail:zhangliang@srim.com.cn

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